철 부식 생성물이 벤토나이트 구조 및 특성 저하에 미치는 영향

npj Materials Degradation 7권, 기사 번호: 66(2023) 이 기사 인용

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측정항목 세부정보

벤토나이트는 고준위 방사성 폐기물(HLW) 지층처분의 다중 방벽 시스템에서 지하수 및 핵종 이동을 방지하기 위한 공학적 방벽의 핵심 재료입니다. 그러나 강철 폐기 용기의 철 부식 생성물의 작용으로 인해 차단성이 저하됩니다. 본 논문에서는 철 부식 생성물이 벤토나이트 구조 및 특성 저하에 미치는 영향을 HLW 지층처분을 위한 모의 환경에서 조사했습니다. 그 결과, 철분말에 용해된 Fe2+/Fe3+가 몬모릴로나이트(Mt) 층간과 Na+의 치환된 부분으로 들어갈 수 있어 Mt의 부피와 층간 간격이 감소하고 Mt의 구조적 완전성이 파괴되는 것으로 나타났습니다. 거시적으로 벤토나이트의 수분흡수 및 팽윤성은 현저히 감소하였다. Mt 구조의 열화 메커니즘은 주로 철 부식에 의해 생성된 Fe2+/Fe3+가 층간 전하 부족을 보상하기 위해 Mt의 층간 도메인으로 들어가는 것이었습니다.

심지층 처분은 일반적으로 대부분의 국가에서 고준위 방사성 폐기물(HLW)을 처리하기 위한 유일하게 실행 가능한 계획으로 인정되며, 주로 다중 장벽 시스템을 채택하여 HLW를 생활 환경으로부터 영구적으로 격리합니다1,2,3. 다중 방벽 시스템에서 철 기반 용기와 완충재/되메움재는 핵종 누출을 방지하는 핵심 엔지니어링 자재입니다4. 그 중 철 기반 용기의 내식성은 저장소 시스템5의 안정성과 내구성을 충족시키는 핵심 요소이다. 주변 암석과 금속 용기 사이에 채워지는 완충/되메움재의 경우 적절한 기계적 특성과 완충 용량을 가져야 합니다6,7. 주요 기능은 금속 용기에 대한 주변 암석의 압력을 완화하는 것입니다. 부식 천공으로 인해 컨테이너가 파손될 경우에도 방사성 핵종이 주변 환경으로 이동하는 것을 효과적으로 차단할 수 있습니다8. 따라서 HLW의 심지층 처분에서 완충/되메움재 시스템은 공학적 장벽, 수력학적 장벽 및 화학적 장벽은 물론 방사성 폐기물 붕괴로 인한 열의 전도 및 소산에 중요한 역할을 하며, HLW9,10 지층처분장의 장기적인 안전성과 안정성. 그러나 폐기로 인해 불안정화 및 성능 저하의 위협에 직면하게 되며, 이는 핵종 누출을 가속화하고 국제 공중 보건 및 생태 환경에 큰 해를 끼칠 수 있습니다.

벤토나이트는 매우 낮은 물 전도도와 우수한 핵종 흡착 특성으로 인해 HLW 지층 처분장의 완충재로 많은 국가에서 선택되었습니다11. 몬모릴로나이트(Mt)는 벤토나이트가 물이나 용액을 흡수할 때 부풀어오르는 주요 미네랄 성분입니다12. Mt의 결정 구조는 단사정계에 속하며, 각 단위층은 Al-O 팔면체 시트 1개와 Si-O 사면체 시트 2개로 구성됩니다. Mt 라멜라 층의 표면은 팔면체 시트의 Al3+에 대한 Mg2+/Fe2+의 동형 치환 및/또는 사면체 시트의 Si4+에 대한 Al3+의 동형 치환으로 인해 음전하를 띠고, 음전하는 Na+, K+와 같은 층간 양이온에 의해 균형을 이룰 수 있습니다. Ca2+ 또는 Mg2+12,13. 이러한 층간 양이온은 일반적으로 수화되고 교환 가능하므로 벤토나이트는 강력한 수팽윤 용량, 양이온 흡착 용량 및 양이온 교환 용량(CEC)을 갖습니다. 지하수에는 일반적으로 Mt의 구조와 완충 성능에 중요한 영향을 미치는 K+, Ca2+ 및 Na+와 같은 양이온이 포함되어 있습니다. Egloffstein은 소금 용액의 Ca2+가 벤토나이트의 Mt 중간층의 Na+를 쉽게 대체하여 층간 간격을 줄이고 Mt16의 팽창 능력. Karnlandet al. Mt는 높은 pH 값(pHå 12)에서 용해되어 팽윤되지 않는 미네랄을 생성할 수 있음을 발견했습니다. 또한, 벤토나이트의 다공성과 투과성은 증가한 반면 완충 장벽 성능은 감소했습니다20. 용액 내 이러한 양이온의 농도가 너무 높으면 전기 중화 작용으로 벤토나이트 콜로이드 입자의 음전하가 감소하고 상호 반발력이 감소하여 벤토나이트 콜로이드 입자의 응집 및 침강이 발생합니다. 이 효과는 단순히 이온 강도의 증가에 따른 전기 이중층의 두께 감소에 해당하며, 이온 강도가 Mt의 구조와 특성에 미치는 영향은 추가 연구가 필요합니다. 한편, 벤토나이트의 양이온 흡착 능력도 크게 감소합니다. 더욱이, Mt 중간층의 붕괴는 양이온 교환을 더욱 방해할 수 있다.